Den umfangreichsten Sammlungsbestand der Naturhistorischen Landessammlungen stellen mit ca. 175.000 Belegen die Insekten dar. Den größten Anteil haben die Käfer, die Schmetterlinge und die Hautflügler. Es sind jedoch auch andere Insektengruppen vertreten. Die ältesten Belege sind Schenkungen aus dem 19. Jahrhundert wie z.B. Libellen von J. M. G. Füldner, Käfer von C. A. F. Peters (Neustrelitz), Bienen von H. Friese oder Zikaden und Wanzen von F. W. Konow (Schönberg).

Die älteste Schmetterlingssammlung stammt aus dem Nachlass des Landrates Karl von Oertzen auf Brunn (1788-1837). Sie umfasst ca. 1800 Schmetterlinge in 960 furnierten Holzkästchen. Den bedeutendsten Anteil an der Erweiterung der Insektensammlung hatte der Warener Entomologe Carl Hainmüller. Er betreute sie viele Jahre ehrenamtlich und fügte dem Bestand umfangreiche eigene Aufsammlungen hinzu.

Im Jahr 1991 konnte die ca. 3.000 Schmetterlinge umfassende Sammlung aus dem Nachlass von Hans Radtke (Eggesin) angekauft werden. Ein besonderer Gewinn für die Sammlung war die Schenkung von ca. 22.000 Schmetterlingen durch den Lehrer Jürgen Wulf (Bälau) im Jahr 2003.

Die Sammlung der Kleinschmetterlinge, die auch als „Motten“ bekannt sind, ist mit 521 vertretenen Arten ein unschätzbarer Fundus für die entomologische Forschung in Mecklenburg-Vorpommern. Sie wurde neben anderen Sammlungen in den vergangenen Jahren durch Spezialisten überarbeitet, die (bisherigen) Belege revidiert und neu geordnet.